Provincia Franciscana de Santiago
Destinado a Madrid, compagina los estudios de Psicología en la Universidad central con el profesorado en centros de educación especial. Imparte clases de Filosofía de la Ciencia y de Antropología.
En 1970 es nombrado Provincial de la Provincia Franciscana de Santiago.
Arzobispo de Tánger
El 17 de diciembre de 1973 es nombrado Arzobispo de Tánger. En febrero de 1976, en Trípoli (Libia) participa como miembro de la delegación de la Santa Sede en el Seminario de diálogo Islamo-Cristiano, patrocinado por el Secretariado Pontificio para los no cristianos y la República Árabe de Libia.
En octubre de 1977 asiste al Sínodo de los Obispos como delegado de los obispos de la Conferencia Episcopal del Norte de África.
Como Arzobispo de Tánger se ocupó con preferencia por el diálogo interreligioso y por el ecumenismo, participando en numerosos encuentros y visitando distintos países. Se establecieron relaciones diplomáticas entre la Santa Sede y el Reino de Marruecos y se elaboró el "status" de la Iglesia católica en el Reino de Marruecos. En varias ocasiones actuó como mediador en la solución de algunos conflictos entonces existentes entre países del Mogreb y España.
Puso especial interés en la potenciación y creación de Centros para la promoción social de la mujer musulmana, y en procurar las mejores relaciones entre las comunidades cristiana, musulmana y judía.
Arzobispo de Sevilla
El 22 de mayo de 1982 es nombrado Arzobispo de Sevilla. En octubre de 1983 asiste al Sínodo de los Obispos como miembro designado por el Papa.
En 1984 figura como miembro del Comité Ejecutivo de la Conferencia Episcopal Española. Es nombrado presidente de Comisión Episcopal para el V Centenario de la Evangelización de América.
Es miembro de las Academias de Buenas Letras, Medicina y Bellas Artes de Sevilla. Ha participado en numerosos congresos y semanas de estudio.
Fue vocal de la Comisión Nacional para el V Centenario y miembro del Comité de Expertos de la Exposición Universal.
En 1990 el Papa Juan Pablo II le nombra miembro de la Comisión Pontificia para América Latina.
En junio de 1993, recibe al Santo Padre en Sevilla, por 2ª vez, con motivo de la Clausura del 45 Congreso Eucarístico Internacional.
En 1993, en la Asamblea Extraordinaria de la Conferencia Episcopal Española, es elegido Presidente de la Comisión Episcopal de Obispos-Superiores Mayores.
Como miembro de la Conferencia Episcopal Española participa en el Sínodo de los Obispos celebrado en Roma en octubre de 1994, y que trató, el tema de la Vida Consagrada.
En febrero de 1995 obtiene la condecoración con la Orden al mérito de los Padres de la Patria Dominicana, Juan Pablo Duarte, Francisco del Rosario Sánchez y Ramón Matías y Mella en el grado de Gran Cruz Placa de Plata, condecoración ésta que viene a ser la más alta que concede la República Dominicana, y que es concedida personalmente por el Presidente de la República.
En el mismo mes de febrero de 1995 obtiene el Título de Doctor Honoris Causa por la Universidad Tecnológica del Cibao.
En junio de 1995 es renovado en su cargo por S.S Juan Pablo II, como miembro de la Comisión Pontificia para América Latina.
En Febrero de 1996 es renovado en su cargo como Presidente de la Comisión Episcopal de Obispos Superiores Españoles.
En julio de 1998, realiza la Visita Ad Limina a Roma.
En marzo de 1999, en la Asamblea Plenaria extraordinaria, es elegido Presidente de la Comisión Episcopal de Misiones y Cooperación con las Iglesias.
Como objetivo preferente, en los tres años preparatorios para el Gran Jubileo del 2000 convoca a la Iglesia de Sevilla a:
a) En el curso 1997-98 convoca una Asamblea Diocesana de Hermandades y Cofradías, como pórtico a la celebración del Congreso Internacional de Hermandades y Religiosidad Popular.
b) En noviembre de 1998, se celebra el Congreso Diocesano de Caridad y Pobreza, en la S. I. Catedral de Sevilla.
c) A Finales de septiembre de 1999, y con motivo de la inauguración del nuevo Seminario Diocesano por SS. MM. los Reyes de España, tiene lugar el Simposio sobre formación Sacerdotal.
d) A finales de octubre de 1999. Se celebra el Congreso Internacional de Hermandades y Religiosidad Popular, en la S.I. Catedral.
El 28 de febrero de 2000 le fue otorgado el título de Hijo Predilecto de Andalucía.
En junio de 2000 es renovado en su cargo por S.S. Juan Pablo II como miembro de la Pontificia Comisión para América Latina.
En septiembre de 2000 recibe, de manos de su presidenta, la medalla en grado de plata de la República de Panamá.
Con motivo del Jubileo del Año 2000, ha convocado a toda la Diócesis, en encuentros generales, vicarías, áreas pastorales y sectores de población, con un amplio programa de celebraciones en la Catedral.
El 3 de enero de 2002 es nombrado por S.S. miembro del Pontificio Consejo para la Salud.
En febrero de 2002 es reelegido Presidente de la Comisión Episcopal de Misiones de la Conferencia Episcopal Española.
El 28 de enero de 2006, recibe el Premio “Ascensión por la Paz”, que en su V Edición le concede la Fundación Contra el Terrorismo y la Violencia “Alberto Jiménez-Becerril”.
Cardenal Presbítero de la Iglesia Católica
En Consistorio Ordinario Público, celebrado en la Plaza de San Pedro el día 21 de octubre de 2003, S. S. el Papa Juan Pablo II lo crea Cardenal Presbítero de la Iglesia Católica, asignándole como título la Iglesia Romana de Santa María de Montserrat de los Españoles.
Es nombrado, el 18 de noviembre de 2004, Académico de Honor de la Academia de Ciencias Sociales y Medio Ambiente de Sevilla.
En la renovación de cargos de la Asamblea Plenaria, reunida en Madrid del 7 al 11 de marzo de 2005, es elegido miembro del Comité Ejecutivo de la Conferencia Episcopal Española para el trienio 2005-2008.
En los meses de marzo y abril de 2005, participa como miembro del colegio cardenalicio, en los funerales de Santo Padre el Papa Juan Pablo II, así como en el Cónclave en el que se elegiría nuevo Papa a Benedicto XVI (18 de abril).